【分析】南开质谱团队JACS：微液滴活化转化CO2新策略
日期：2023-01-29
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南开大学张新星
研究员团队利用微液滴化学的独特性质，在无需任何催化剂的前提下，
还原了五氟碘苯（C6F5I），使
近日，
南开大学张新星
研究员团队利用微液滴化学的独特性质，在无需任何催化剂的前提下，
还原了五氟碘苯（
C
6
F
5
I
），使其生成阴离子自由基（
C
6
F
5
I
•-
），并与C
O
2
反应，快速生成五氟苯甲酸（
C
6
F
5
CO
2
H
）。
该工作发表在近期的
Journal of the American Chemical Society
近年来，微液滴化学成为了当下最热门的研究领域之一。现有报道为微液滴气液界面存在的极高电场（
10
9 C
6 F
5 I
的水溶液喷洒成微液滴，并用质谱检测到了还原产物
C
6 F
5 I
•- C
6 F
5 I
•- C
6 F
5 I
自发地被还原成
C
6 F
5 I
•- C
6 F
5
-
峰。图1c和1d给出了不同反应时间和不同浓度对I[
C
6 F
5
-
]/I[
C
6 F
5 I
•- C
6 F
5 I
•- C
6 F
5 I
•-
图1. 利用微液滴研究
C
6 F
5
I
自发还原
一般来说，带有芳环的阴离子自由基，其多余的电子通常占据在π*反键轨道上，然而
C
6 F
5 I
•- C
6 F
5 I
•- C
6 F
5
-
离子，为后续与C
O
2 O
2 C
6 F
5 CO
2
-
）的质谱峰。DFT计算表明，由于
C
6 F
5
-
的HOMO与C
O
2
图2.
C
6 F
5 I
-
固定C
O
2 研究
南开大学研究生
陈欢、王瑞靖
为本文第一、第二作者，南开大学本科生
徐缙恒
为本文第三作者、南开大学研究生
苑旭、张冬梅
为本文第四、第五作者。南开大学
张新星
研究员和约翰•霍普金斯大学
Kit Bowen
教授为本文通讯作者。张新星团队进行了所有的质谱和理论计算工作，Bowen团队进行了光电子能谱的测量。
SpoO
2
Huan Chen (陈欢), Ruijing Wang (王瑞靖), Jinheng Xu (徐缙恒), Xu Yuan (苑旭), Do
J. Am. Chem. Soc.
,
2023
, DOI: 10.1021/jacs.2c12731
https://www.x-mol.com/groups/zhangxinxing
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