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电化学氧还原反应（ORR）制备过氧化氢（H
2
O
2
）是一种取代蒽醌法的很有前途的方法，其中合成H
2
O
2
的关键是开发调节ORR途径的催化剂。
基于此，
浙江工业大学王建国教授（通讯作者）等人
报道了利用NH
3
退火法制备了氮掺杂Nb
2
CT
x
。氮掺杂Nb
2
CT
x
表现出优异的2e
-
ORR性能，在电压为0.4 V 时具有超过90%的H
2
O
2
选择性，高于前驱体Nb
2
AlC（67.01%）和纯Nb
2
CTx（75.70%）。
氮掺杂Nb
2
CT
x
的法拉效率（FE）达到80.75%，高于Nb
2
AlC和Nb
2
CT
x
的法拉效率分别为60.35%和39.27%，同时在50 h内具有良好的催化稳定性。
通过DFT计算，作者进一步确定了氮的作用对理解含氮催化剂的机理和合理设计具有重要意义。
作者使用两种可能的催化剂结构作为模型体系：一种是O-端Nb
2
CT
x
，在C层掺杂氮原子，氧空位（N-Nb
2
CT
x
(-O)），另一种是O-端Nb
2
CT
x
，N掺杂官能团，同时在C层掺杂氮原子（N-Nb-
2
CT
x
(-O/N)）。
氧的吸附对2e
−
氧还原途径至关重要，作者计算了具有96个不同吸附位点的可能结构的*O
2
吸附能（ΔE
O2*
）。在-1至0 eV的ΔE
O2*
范围内筛选了五个候选，并进一步计算了*OOH自由能（ΔG
OOH*
）。
计算出的极限电位（U
L
）用作双-电子ORR反应活性的指标，其定义为还原反应步骤自由能下降时的最大电位。
结果表明，N掺杂进一步提高了O-端Nb
2
CT
x
的活性。因此，作者制取了合成H
2
O
2
的理想催化剂N-Nb
2
CT
x
(-O)。
Doped-nitrogen enhanced the performance of Nb
2
CT
x
on the electrocatalytic synthesis of H
2
O
2
.
Nano Res.,2022
, DOI: 10.1007/s12274-022-5051-6.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-5051-6.
