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西安交大孙莎课题组 Small：利用弯曲与扭曲形变控制DNA纳米管的直径与手性

   2022-11-16 admin50
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DNA 纳米技术是以 DNA 作为原料， 通过 Watson-Crick 碱基互补配对原理，把 DNA 作为积木搭建出各种 想要的纳米 结构。 其中 ， DNA 纳米管在 光电 器件、生物医学与合成生物学中的应用引起了广泛的关注。

近期，西安交通大学科研人员通过在 DNA 结构单元中定量引入弯曲和扭曲这两种不同性质的形变，实现了对 DNA 纳米管的直径与手性的调节。利用透射电子显微镜 (TEM) 和圆二色性 (CD) 光谱仪，研究了这两种形变对 DNA 纳米管几何形状的独立影响以及两者的协同作用。同时，通过在 DNA 纳米管表面标记链霉亲和素 (SA) ，实现了对 DNA 纳米管的手性、螺旋角和螺距这些等螺旋参数的定量研究。该工作以 “ Chiral DNA Nanotubes Self-Assembled from Building Blocks with Tailorable Curvature and Twist ” 为题发表在《 small 》期刊上（ DOI: 10.1002/smll.202204996 ）。 西安交通大学基础医学院硕士研究生董妞妞为第一作者，西安交通大学临床医学本科生孙怡珊为共同一作，西安交通大学基础医学院孙莎副教授为通讯作者。该工作还得到了重庆大学孙耿教授和西安交通大学张磊教授的协助支持。 此研究由国家自然科学基金等资助支持。
图 1 手性 DNA 纳米管的 设计 。 (a) 由 具有特定形变的 DNA 结构单元 组成左手螺旋的纳米管。 DNA 结构单元的形变可分为 弯曲形变和 左手手性的 扭曲形变。 (b- c ) 左手螺旋 结构单元 中弯曲形变和扭曲形变的设计 。 (d) 由 具有特定形变的 DNA 结构单元 组成右手螺旋的纳米管。 DNA 结构单元的形变可分为 弯曲形变和 右手手性的 扭曲形变。 (e- f ) 右手螺旋 结构单元 中弯曲形变和扭曲形变的设计 。
该工作首先 设计了 由 12 个 DNA 双链绑定在一起 的 长方体结构 （ 图 1 ） 。该结构具有 3 层 DNA ，每层由 4 个 DNA 双链组成。这 12 个 DNA 双链可按四方堆积的模式紧密排列，相邻 DNA 链间通过共价键绑定在一起。为了使长方体结构产生弯曲形变，设计中引入了长度梯度。通过在外层 DNA 中插入碱基以拉长外层的长度，同时在内层 DNA 中删除碱基以缩短 内 层的长度。该设计可使长方体结构产生平面内弯曲的弧度。
此外，还通过设计引入了扭曲形变。我们知道天然的 B 型 DNA 双链本身具有右手螺旋的结构，且螺距为 10.5 个碱基对。当人为增加其螺距时，可使得 DNA 链中的碱基对扭曲不足。为了缓解扭曲不足带来的应力，由 DNA 双链捆绑形成的长方体结构将整体扭曲成右手螺旋。同理，当人为减小 DNA 双链的螺距时，可使碱基对过度扭曲，长方体结构将整体扭曲成左手螺旋来减轻应力。
在引入弯曲与扭曲形变的基础上，研究人员设计将该 长方体结构作为结构单元，在两个方向同时对其进行延伸，即可扩展成具有特定 手性 和特定 直径的 DNA 纳米管（ 图 1 ） 。
图 2 (a) 无形变的 DNA 结构单元组装形成 平面结构 TEM 图像。 (b) 链霉亲和素 修饰 的平面结构 TEM 图像。 (c) 由 不同弯曲形变的结构单元组装的 DNA 纳米管 TEM 图像。 (d) 结构单元 弯曲形变 程度与 DNA 纳米管宽度 的关系 。 (e) SA 修饰 的 DNA 纳米管 TEM 图像。
无形变的 结构单元沿着 x 轴与 y 轴的方向 同时 延伸 时 ， 可 形成二维平面结构， 类似 一张平铺的纸（如图 2a ）。当 在结构单元中引入 弯曲形变 时 ，这张由结构单元组成的“纸”也会具有弯曲的性状， 闭合 成为管状结构（如图 2c ）。 当在 结构单元 的 y 轴方向 上 修饰链霉亲和素 (SA) ，这张“纸”上就会形成多个 SA 条带， 并与由弯曲而闭合的 DNA 纳米管的轴线相平行（如图 2e ）。而且 随着 结构单元的形变程度 增加 ，这张“纸”的弯曲程度也就越大，所形成的 DNA 纳米管直径就越小（如图 2d ）。
图 3 (a) 左手（蓝色）和右手（红色）手性 DNA 纳米管示意图 ，其结构单元具有 扭曲形变 。一系列 手性 DNA 纳米管 TEM 图像 (b) 和 CD 光谱 (b) ，其结构单元具有 不同 的 扭曲形变。 (d-e) SA 修饰 的 DNA 纳米管示意图和 TEM 图像。 (f) S A 修饰 的手性 DNA 纳米管 背面 示意图。
利用具有扭曲形变的长方体结构作为 结构单元 时，可扩展闭合形成 DNA 螺旋 管， 且该螺旋管 也具有 相应 手性。 如图 3 所示，当 结构单元 为左手螺旋时，可形成具有左手手性的 DNA 纳米管 。 并且随着 扭曲形变程度 的增加 ， DNA 纳米管的直径越小。 同理，利用右手螺旋的 结构单元 可组装形成具有右手手性的 DNA 纳米管。同时，在 DNA 纳米管表面标记 SA 之后 ，可在 TEM 下观察到 SA 条带的扭曲方向，从另一个方面验证了 DNA 螺旋管的手性。
图 4 (a) 左手（蓝色）和右手（红色）手性的 DNA 纳米管的示意图 ，其结构单元 同时具有弯曲形变和扭曲形变。 (b-c) 手性 DNA 纳米管 TEM 图像 (b-c) 和 CD 光谱图 ( d - e ) ，其结构单元具有不同的 弯曲形变和扭曲形变 。 (f) 弯曲形变和扭曲形变 程度与 DNA 纳米管宽度 的关系 。
图 5 ( a) SA 修饰 的 DNA 纳米管 示意图，其结构单元 同时具有弯曲和扭曲形变。 (b-c) 一系列 SA 修饰 DNA 纳米管 的 TEM 图像 ，其结构单元具有 不同 程度的 扭曲形变和弯曲形变。弯曲形变和扭曲形变 程度与 SA 修饰 DNA 纳米管宽度 ( d) 和螺旋角度 ( e) 的关系 。 (f) DNA 纳米管的力学模型。 (g) 弯曲形变和扭曲形变 程度与 DNA 双链 曲率半径 的关系 。
研究人员进一步在结构单元中 同时 引入了 弯曲和扭曲的形变 （图 4 ） 。研究发现 同时增加这两种形变可以获得直径更小的手性 纳米管。 此外，通过在纳米管表面修饰 SA 可以获得形变程度与纳米管螺旋角和螺距的关系（图 5 ）。通过分析发现，增大结构单元的扭曲形变可以增加纳米管的螺旋角，而增大弯曲形变则会减小纳米管的螺旋角。我们构建了一个简单的力学模型对该现象进行了定性分析。
该 工作的设计 原理可以实现 直径从 数 十 纳米 到数百纳米的 手性 DNA 螺旋 管 的构建，并可在相对大的范围实现 螺旋参数 的调节。 这种由弯曲与扭曲形变的结构单元构成的 DNA 纳米管，在组装具有特定光学和电学性能的功能材料方面有着广阔的应用前景。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202204996

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