浙大侯阳Nature子刊：二维石墨片层限域MOF材料大幅度提升OER性能
日期：2022-11-02
作者：admin 浏览：
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作为电催化水裂解反应的瓶颈，发生在阳极上的析氧反应（OER）需要相对较大的热力学势垒来克服由于四“电子-质子”转移过程而导致的迟缓动力学。贵金属基催化剂如IrO
2
和RuO
2
已被证实是电催化OER的优良催化剂，然而，贵金属材料的稀缺性、高成本和低稳定性阻碍了其大规模应用。因此，开发低成本的非贵金属材料作为替代的OER电催化剂是重要的研究方向。
近年来，金属有机骨架材料（MOF）因其具有大比表面积、可调孔隙率以及不同功能的组分和金属中心而逐渐成为一类具有应用前景的OER电催化剂。尽管目前已有很多MOF材料作为OER催化剂的科学报道，但此类MOF材料仍有一些基本问题亟待解决，特别是由于有机配体的绝缘特性和金属-有机连接的共轭性差，导致了大多数报道的MOF材料均具有固有的低导电性。因此，基于MOF材料的电极通常具有低质量渗透率。尽管科研工作者们提出了多种方法来解决这些问题，如将MOF材料剥离成超薄层、设计复杂的有机架构以获得导电MOF材料、以及对MOF材料进行高温碳化等，但是，与目前最先进的贵金属基OER催化剂相比，MOF基催化剂的电催化OER活性仍然不令人满意。
近日，
浙江大学侯阳研究员，中科院宁波材料所张涛研究员，中科院大连化物所肖建平研究员
合作开发了一种新型的材料结构构筑策略，通过电化学插层法和浸渍法将导电性差的MOF材料限域在电化学剥离的二维石墨片层中，大幅度提高了MOF材料的电催化水裂解OER反应性能。
通过利用二维石墨片层限域MOF材料策略，使得基于双金属的NiFe-BTC材料在1.0 M KOH电解液中表现出优异的电催化OER活性，电流密度为10 mA cm
-2
时的过电势由原来的399 mV（未限域NiFe-BTC材料）大幅度降低至106 mV，远低于目前报道的所有MOF基电催化剂的过电势，同时也远优于商用贵金属Ir/C催化剂。
此外，使用该限域策略所制备的NiFe-BTC//G材料具有优异的电催化OER稳定性，在150 h的电化学测试过程中，OER活性未见明显衰减。
X射线吸收光谱和理论计算结果表明，二维石墨片层的纳米限域效应使得NiFe-BTC材料在电化学插层过程中形成了具有高活性的NiO
6
-FeO
5
畸变八面体活性物种，同时二维片层限域效应使得反应物分子的传质时间和传输距离大大缩短，增强了反应活性物种利用效率，最终使得NiFe-BTC材料的电催化性能得到大幅度提高。
对比实验结果证明了这种二维石墨片层限域策略同样适用其他不同结构的MOF材料，并大幅度提升了该系列MOF材料的电催化性能。
这项工作挑战了大部分MOF材料通常是惰性催化剂的普遍观点，并提供了将导电性差甚至是绝缘性的MOF材料用于电化学反应的有效策略。
Exceptional Catalytic Activity of Oxygen Evolution Reaction via Two-Dimensional Graphene Multilayer Confined metal-Organic frameworks
文章的第一作者是浙江大学化工学院的吕思刘博士，共同一作是中科院大连化物所的郭辰曦博士。
Nature Communications
DOI：10.1038/s41467-022-33847-z
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