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王心晨&张贵刚Angew:PHI/PTI助力光催化HER

   日期:2022-10-21     作者:admin    浏览:18    评论:0    
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异质结的构建是加速界面上载流子分离和转移的一种很有前途的方法。基于此, 福州大学王心晨教授和张贵刚教授(共同通讯作者)等人 报道了一种简单的两步盐熔法,并利用该方法合成了具有半相干界面的二元聚(庚嗪—三嗪)酰亚胺(PHI/PTI),用于光催化析氢反应(HER)。
简单而言,三聚氰胺首先在CaCO 3 存在下聚合生成无定形(庚嗪—三嗪)基共聚物。该低聚物在盐熔(LiCl/KCl)处理下进一步聚合成完全缩合的聚(庚嗪—三嗪)酰亚胺。通过磷酸氢二钾(K 2 HPO 4 )作为电荷转移介质的辅助,在可见光驱动下,优化后的PHI/PTI基共聚物析氢具有较高的表观量子产率(AQY=64%)。
密度泛函理论(DFT)计算结果表明,能垒为0.4 eV的半相干界面的形成。因此,由于较低的势垒和表面存在较强的内建电场,促进了PHI和PTI界面上的载流子转移,因此该杂化共聚物对制氢反应的光催化活性大大增强。该研究从晶体氮化碳基半导体光催化结界面工程的角度,为合理提高光催化性能提供了物理见解。
Improved Charge Separation in Poly(heptazine-triazine) Imides with Semi-coherent Interfaces for Photocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2022 , DOI: 10.1002/anie.202210849.
https://doi.org/10.1002/anie.202210849.
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